利用高分辨OMI反演算法估算闪电NOx的产率
研究表明,闪电氮氧化物(LNOx)是对流层上层氮氧化物(NOx)的主要来源,对臭氧和羟基具有重大影响。然而,目前全球的LNOx产率依然存在很大的不确定性(32–1100 mol NOx/闪电)。与传统方法相比,卫星测量范围广且时序长,可用于估算和比较不同地区LNOx的产率。实验室银燕教授研究团队,针对臭氧监测器(OMI)开发了普适性算法(同时适用于污染和清洁地区),提出了最新的LNOx产率及其分布。
首先,利用带有闪电参数化方案的高分辨率WRF-Chem模式,对2014年美国对流频发季节进行模拟。其次,将模拟结果和中分辨率成像光谱仪(MODIS)云产品和反射率资料传入至新算法,进而得到LNOx的1×1˚网格化产量。接着,将网格化产量与地球网络总闪电网络(ENTLN)的总闪资料进行匹配,得到LNOx的产率分布图。最后,将算法所涉及的不确定性来源考虑进去,综合考虑求和与回归的方法,最终估算得到的平均生产率为32 ± 15 mol LNO2/闪电、90 ± 50 mol LNOx/闪电、6 ± 3 mol LNO2/闪击和17 ± 10 mol LNOx/闪击。
与前人研究的对比结果显示,由于该算法将云层以下的LNO2考虑进去,估算得到的LNO2产量会更大(尤其针对于高云)。 同时,对于污染地区,如果没有对污染背景的NO2进行校正,LNOx产率可能被高估18%以上,但在清洁地区或者云上有大量LNOx的地区,估算结果受影响不大。除此以外,敏感性试验结果表明,尽管空气质量因子(AMF)的计算是非线性的,但模式中较大的LNO产量设置会导致LNOx的产率增大62 %。与此同时,处于云上方的对流层LNO2与总对流层LNO2的比率,和LNO2与NO2的比例,一起构成了复杂的综合效应。
研究指出,对于污染地区的LNOx估算,需对NO2污染背景浓度进行细致的考虑。而最近发射的卫星仪器(对流层监测仪,TROPOMI)和新型的闪电成像仪(LMI)可对其进行补充。此外,闪电通道长度和WRF-Chem中更详细的闪电参数化,亦可改善目前对LNOx产率的估计。未来将本研究开发的算法与上述资料结合,将在局地和全球范围内提高LNOx生产的准确性。
上述研究成果已在Atmospheric Measurement Techniques上发表(doi: 10.5194/amt-13-1709-2020),得到国家自然科学基金项目(91644224,41705118)的资助。第一作者为博士研究生张昕,通讯作者为银燕教授。
参考文献:
Zhang, Xin; Yin, Yan; van der A, Ronald; Lapierre, Jeff L.; Chen, Qian; Kuang, Xiang et al. (2020): Estimates of lightning NOx production based on high-resolution OMI NO2 retrievals over the continental US. In Atmos. Meas. Tech. 13 (4), pp. 1709–1734. DOI: 10.5194/amt-13-1709-2020.

图 1 (a) 2014年5-8月对流层NO2平均柱密度,污染城市(兰辛,新奥尔良和奥兰多)用星号表示,清洁城市(休伦,查尔斯镇和塔伯勒)用三角形表示 (b) NO2Vis方法与LNO2Vis方法估算得到的平均产率之差。(c) LNO2方法与NO2Vis方法估算得到的平均产率之差 (d) LNO2Vis与LNO2之比。

图 2 (a) LNO2Vis与LNO2之比和云压的核密度估计 (b) LNO2产率与和云压的核密度估计